Politereftalan etylenu (PET), jako ważny poliester termoplastyczny, ma roczną globalną produkcję przekraczającą 70 milionów ton i jest szeroko stosowany w codziennych opakowaniach żywności, tekstyliach i innych dziedzinach. Jednak za tą ogromną produkcją kryje się około 80% odpadów PET, które są bezmyślnie wyrzucane lub składowane na wysypiskach, co powoduje poważne zanieczyszczenie środowiska i prowadzi do marnowania znacznych zasobów węgla. Recykling odpadów PET stał się krytycznym wyzwaniem, wymagającym przełomowych rozwiązań dla globalnego zrównoważonego rozwoju.
Spośród istniejących technologii recyklingu, technologia fotoreformowania zyskała duże zainteresowanie ze względu na swoje ekologiczne i łagodne właściwości. Technika ta wykorzystuje czystą, niezanieczyszczającą energię słoneczną jako siłę napędową, generując aktywne związki redoks in situ w temperaturze i ciśnieniu otoczenia, co ułatwia konwersję i wzbogacanie odpadów z tworzyw sztucznych. Jednak produkty obecnych procesów fotoreformowania ograniczają się głównie do prostych związków zawierających tlen, takich jak kwas mrówkowy i kwas glikolowy.
Niedawno zespół badawczy z Centrum Konwersji Fotochemicznej i Syntezy w instytucie w Chinach zaproponował wykorzystanie odpadowego PET i amoniaku jako źródeł węgla i azotu, odpowiednio, do produkcji formamidu poprzez fotokatalityczną reakcję sprzęgania CN. W tym celu naukowcy zaprojektowali fotokatalizator Pt1Au/TiO2. W tym katalizatorze, pojedyncze atomy Pt selektywnie wychwytują fotogenerowane elektrony, podczas gdy nanocząstki Au wychwytują fotogenerowane dziury, znacząco zwiększając wydajność separacji i transferu fotogenerowanych par elektron-dziura, a tym samym zwiększając aktywność fotokatalityczną. Szybkość produkcji formamidu osiągnęła około 7,1 mmol gcat⁻¹ h⁻¹. Eksperymenty, takie jak spektroskopia w podczerwieni in situ i elektronowy rezonans paramagnetyczny, ujawniły ścieżkę reakcji pośredniczonej przez rodniki: fotogenerowane dziury jednocześnie utleniają glikol etylenowy i amoniak, generując pośrednie aldehydy i rodniki aminowe (·NH₂), które ulegają sprzęganiu CN, ostatecznie tworząc formamid. Praca ta nie tylko zapoczątkowuje nową ścieżkę wysokowartościowego przetwarzania odpadów z tworzyw sztucznych, wzbogacając gamę produktów stanowiących udoskonalenie PET, ale także zapewnia bardziej ekologiczną, ekonomiczną i obiecującą strategię syntetyczną do produkcji ważnych związków zawierających azot, takich jak produkty farmaceutyczne i pestycydy.
Wyniki badań zostały opublikowane w czasopiśmie Angewandte Chemie International Edition pod tytułem „Photocatalytic Formamide Synthesis from Plastic Waste and Ammonia via CN Bond Construction Under Mild Conditions”. Badania zostały sfinansowane z projektów wspieranych między innymi przez Narodową Fundację Nauk Przyrodniczych Chin, Wspólny Fundusz Laboratoryjny na rzecz Nowych Materiałów Chińskiej Akademii Nauk i Uniwersytetu w Hongkongu.
Czas publikacji: 26.09.2025